Die Gruppe Natur nimmt sich dem Erhalt von Naturschönheiten an. Dabei werden Fusswege auf ihre Begehbarkeit kontrolliert, Wanderwege geplant, Bänke und Feuerstellen angeregt, Hecken gepflegt und Anregungen zum Erhalt oder Ersatz von Bäumen gegeben. In Zusammenarbeit mit der Zürcherischen Arbeitsgemeinschaft für Wanderwege (ZAW) werden Wanderwege bezeichnet.
Im Januar 2014 erhält der VVH von seiner Generalversammlung das Mandat, sich gegen ein Gewerbezentrum im Biswind einzusetzen. Die Mitglieder des Komitees „Für ein intaktes Naherholungsgebiet Biswind in Herrliberg“, Glaziologe Prof. Dr. Max Maisch und Antonia Baumann (VVH-Präsidentin) weisen an Führungen für Kantonsräte auf die Besonderheiten der schützenswerten Landschaft hin. Am 11. März 2014 eine unerwartete Erfolgsmeldung: Entgegen aller Voraussagen folgt der Kantonsrat der Kommissionsminderheit und spricht sich gegen das Siedlungsgebiet Biswind aus. Als nächstes Projekt gilt die Erstellung eines Geolehrpfads.
Hin und wieder gelingt es, Bäume vor dem Fällen zu bewahren, so etwa 2005 die Blutbuche vor dem Gemeindehaus und der Birnbaum Breiti aus dem Jahre 1808, der durch die Intervention von zwei beherzten VVH-Mitgliedern 2013 die lange fällige Pflege von Baumexperten erhält und seither gesund weiterblüht.
Bereits 1976 wird ein Waldlehrpfad im Rossbachtobel und Ob dem Felsengrund in Zusammenarbeit mit dem Verkehrs- und Verschönerungsverein Meilen (VVM) erstellt. 2013 wird er entlang dem Rossbach, von unterhalb der Kirche bis Humrigenstrasse, neu beschildert.
Seit 1981 führen Freiwilige im Frühling und Herbst Tobelreinigungen durch. 2014 muss diese VVH-Tätigkeit nach 33 Jahren leider eingestellt werden, da sich kein Nachwuchs mehr finden lässt. Die Tobelreinigungen werden neu von Schülern der Mittelstufe und der Sekundarstufe durchgeführt.
Seit 1980 wird u.a. das Biotop im Schweisstobel beim Buchenrain (bereits 1971 angeregt) erstellt und die Pflege des Tobelweihers initiiert. Ebenfalls vom VVH ins Leben gerufen, entsteht 1972 im Rossbachtobel ein Rastplatz. Ab 1973 findet hier wieder der VVH-Tobelsamichlaus-Anlass statt. 2010 wird der Platz durch die Gemeinde frisch hergerichtet. Er ist nach Rudolf Egli (1885–1956) benannt, der von 1908 bis 1952 Primarschullehrer ist und die Herrliberger Schule geprägt hat. Ab 1913 ist Rudolf Egli VVH Vorstandsmitglied und von 1924 bis 1956 VVH-Präsident. Von den Schülern wird der Naturschützer und Vogelkenner liebevoll «Vögeli-Ruedi» genannt. In seiner Freizeit zeichnet und malt er in der Natur. Ab 1920 verfasst er die jährliche Gemeindechronik Herrliberg.
Bereits zwischen 1920 und 1940 schafft der VVH Anreize, um den Zürichsee als Erholungsort zu erleben. Erstmals wird ein Inventar von schützenswerten Bäumen erstellt. Zwischen 1940 und 1960 sind u.a. der Weg im Rossbachtobel und ein gedeckter Schiffsteg Schwerpunkte der Vereinsarbeit.